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論文

5.2.1 燃料からの放射性物質放出モデルと放出後の化学形態、5.4.5 1F原発事故解析で得られたFP挙動モデルの技術課題

日高 昭秀

シビアアクシデント時の核分裂生成物挙動, p.85 - 88, 2021/05

日本原子力学会の「シビアアクシデント時の核分裂生成物挙動」研究専門委員会は、最近、活動内容を取りまとめた。著者はその委員として、シビアアクシデント時の核分裂生成物挙動に係る解析コード、FP挙動モデルの節において、燃料からの放射性物質放出モデルの概要と、燃料から放出された後の放射性物質の化学形態について執筆した。また、福島第一原子力発電所事故解析から得られた現行の放射性物質挙動モデルの技術課題として、以下の3点((1)大気拡散コードと環境モニタリングデータから逆算した$$^{131}$$I/$$^{137}$$Cs比に基づく福島原発事故後期の$$^{131}$$I及び$$^{137}$$Cs放出機構の推定、(2)福島原発事故後放射性テルル放出時間の推定及びそれらと個々のプラント事象との関係、(3)福島原子力発電所事故中に正門付近で観測された中性子源及び4号機水素爆発の誘因となった水素の追加発生 -高温炉心溶融物のクエンチ時に起こり得る事象からの類推-)について執筆した。

論文

Distributions of uranium-series radionuclides in rock and migration rate of uranium at the Koongarra uranium deposit, Australia

柳瀬 信之; 佐藤 努; 飯田 芳久; 関根 敬一

Radiochimica Acta, 82, p.319 - 325, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.319

クンガラウラン鉱床におけるウラン及びアクチニウム系列核種の水平及び深さ方向の2次元分布を、ガンマ線スペクトロメトリーにより求めた。U-238と$$^{230}$$Th/$$^{238}$$U放射能比の深さ方向の分布から、クンガラ鉱床の風化帯を3つの部分に分けることができた。5mより浅い表層では、雨水による速い移動によりウラン濃度は低く、5-20mの中層では、鉄鉱物へのウランの固定などによりウラン濃度は比較的高く、しかも35万年以内の顕著な移動は検出できなかった。より深い20-28m層では、1次鉱床から溶出したウランが下流方向150mにわたって移動沈着していた。また、2次鉱床に残っているウランの割合を計算すると、表層、中層及び深層でそれぞれ2-9%、13-58%及び14-29%であった。最も高かったのは深さ15mの2次鉱床の中心であった。したがって、移行率では1-3百万年の間に表層、中層及び深層で91-98%、42-87%及び71-86%のウランが鉱床から移行したと推定できた。

論文

Uranium micro-isotopic analysis of weathered rock by a sensitive high resolution ion microprobe (SHRIMPII)

佐藤 努; 柳瀬 信之; I.S.Williams*; W.Compston*; M.Zaw*; T.E.Payne*; P.L.Airey*

Radiochimica Acta, 82, p.335 - 340, 1998/00

https://doi.org/10.1524/ract.1998.82.special-issue.335

クンガラウラン鉱床の風化岩石中でのウラン系列核種の年代測定と再分配機構を調べるために、高分解能イオンプローブ(SHRIMPII)によるウラン同位体その場分析を行った。分析した風化岩石は、地下水によって流出したウランを多く保持している二次鉱床中心部の試料で、主に鉄鉱物、カオリナイト、石英からなる。分析は、それぞれの鉱物中の直径30ミクロンのスポット数か所において行われた。その結果、鉄鉱物中の$$^{234}$$U/$$^{238}$$U放射能比は、5段階抽出法(SE)で求めたものとほぼ一致するが、それと近接するカオリナイト・石英中の比は、SEよりも高い値を示した。これは、$$alpha$$反跳による$$^{234}$$Thの鉄鉱物から隣接するカオリナイト・石英への移動によるものと結論づけた。SEから得たデータは間接的な証拠であるのに対して、SHRIMPによる測定は直接的なその場のデータであるので、本研究により初めて$$alpha$$反跳の直接的な証拠が示されたことになる。

論文

チェルノブイル原子力発電所近傍土壌における放射性核種の分布と動態

高橋 知之

KURRI-KR-18, p.213 - 220, 1997/00

環境汚染データの解析を行うことにより、原子力施設の安全評価に用いる環境影響評価モデル及びパラメータの妥当性検証を実施するとの観点から、ウクライナ国CHeSCIRとの協力研究を継続して実施している。本報では、チェルノブイル原子力発電所近傍において1993年及び1994年に測定された表層土壌中放射性核種濃度モニタリングデータを用い、放射性核種の分布と動態に関する解析を実施した結果を報告する。1-コンパートメントモデルを用いて、表層土壌から深部土壌への核種移行係数の解析を行った結果、核種移行係数は3核種で明確に異なり、$$^{90}$$Srが最も大きく、次いで$$^{239}$$+$$^{240}$$Pu,$$^{137}$$Csの順となること等が明らかとなった。

論文

ナチュラルアナログ研究での選択的抽出法とその重要性; クンガラウラン鉱床の場合

柳瀬 信之; 佐藤 努; 磯部 博志; 関根 敬一

放射性廃棄物研究, 2(1-2), p.121 - 135, 1996/02

クンガラウラン鉱床を用いたナチュラルアナログ研究において、岩石中のウランの分布を明らかにするために、逐次選択的抽出法を適用した。対象とした抽出相は、吸着、非晶質鉄鉱物、結晶質鉄鉱物、緑泥石および残査鉱物相である。風化帯では、大部分のウランが結晶質鉄鉱物と共存しており、非風化帯の鉱床付近ではウラン鉱物としてウランが存在していた。非風化帯の地下水流の下流側では鉱床起源のウランは少なかった。また、各抽出相の$$^{234}$$U/$$^{238}$$U放射能比から、微視的に残査鉱物が鉄鉱物に覆われている状態で$$alpha$$反跳が起こることが原因と考えられる残査鉱物相への$$^{234}$$Uの濃集が認められた。

論文

Groundwater geochemistry in the Koongarra ore deposit, Australia, II; Activity ratios and migration mechanisms of uranium series radionuclides

柳瀬 信之; T.E.Payne*; 関根 敬一

Geochemical Journal, 29, p.31 - 54, 1995/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.29.31
 被引用回数：23 パーセンタイル：46.66(Geochemistry & Geophysics)

クンガラウラン鉱床中のウラン系列核種の移行挙動を研究するために、地下水中の核種濃度及び放射能比を求めた。深さ20m以浅の地下水の$$^{234}$$U/$$^{238}$$U比は1より小さく、30m以深では1より大きかった。$$^{230}$$Thはウランに比べ地下水中では非常に動きにくかった。$$^{226}$$Ra/$$^{238}$$U比から、$$^{226}$$Raは$$^{238}$$Uに比べ風化帯(30m以浅)より非風化帯(30m以深)で動きやすかった。これは風化帯ではMnやFeを含む風化二次鉱物に、$$^{226}$$Raが共沈あるいは吸着されるためと考えられる。$$^{222}$$Rnは地下水中に$$^{238}$$Uより3桁以上過剰に存在し、$$^{210}$$Pb/$$^{222}$$Rn比からは$$^{210}$$Pbの地下水中での滞留時間約6日が推定できた。以上の結果から、クンガラウラン鉱床では、ウラン系列核種の非平衡は、酸化還元状況の反映である風化の度合い、溶解共沈吸着現象、及びアルファリコイル機構によって支配されていると考えられる。

論文

Uranium distribution in mineral phases of rock by sequential extraction procedure

柳瀬 信之; T.Nightingale*; T.Payne*; P.Duerden*

Radiochimica Acta, 52-53, p.387 - 393, 1991/00

https://doi.org/10.1524/ract.1991.5253.2.387

OECD/NEA主催の国際アリゲーターリバーアナログプロジェクト(ARAP)の研究の一環として、クーンガラウラン鉱床の岩石鉱物相中のウラン分布を、連続抽出法により求めた。抽出は、以下の5種類の鉱物相、すなわち1)吸着相及び炭酸塩鉱物相、2)非晶質鉄及び2次ウラン鉱物相、3)結晶質鉄鉱物相、4)粘土鉱物相並びに5)残査鉱物相を対象とした。2次鉱床では全試料について、結晶質鉄鉱物相にウランが最も多かった(42~60%)。一方1次鉱床では、ウランの分布が深さにより異なっており、約70%のウランが、DDH1ホールの19.4-20.5mでは非晶質鉄及び2次ウラン鉱物相に、DDH2ホールの33.0-34.3mでは粘土鉱物相に思い出された。また、$$^{234}$$U/$$^{238}$$U放射能比は、アルファリコイル効果を基に考察を行なった。

口頭

PWR先行照射燃料試料に対する放射能比の測定と燃焼解析

佐藤 駿介*; 名内 泰志*; 早川 岳人; 木村 康彦; 須山 賢也

no journal, , 

国内PWR先行照射燃料試料に対する$$gamma$$線測定を実施し、従来よりも高燃焼度のウラン燃料の$$gamma$$線エネルギースペクトルを取得した。また、MVP-BURNコードを用いて測定対象の燃料試料に対する燃焼計算を実施し、放射能比の実測値と計算値の一致を確認した。

口頭

環境測定に基づく放出量評価

永井 晴康

no journal, , 

原子力機構では、環境モニタリングデータとWSPEEDIの大気拡散シミュレーションにより、福島第一原子力発電所事故による放射性物質の大気放出量推定と大気拡散解析を行ってきた。しかし、この放出量推定には不確実性があり、さらなる新規データの利用や解析手法の改良により改善する必要がある。そこで、環境モニタリングデータと炉内インベントリの$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csの放射能比を比較することで、各原子炉における期間ごとの放出状況の推定を試みた。福島第一原子力発電所の1, 2, 3号機の炉内インベントリの$$^{134}$$Csと$$^{137}$$Csの放射能比が炉内で一様に分布すると仮定し、これらの環境放出と移行プロセスが同等であることから、沈着量測定における放射能比から、その地表汚染への各原子炉の寄与を評価した。この関係とWSPEEDIの大気拡散シミュレーション結果を比較することにより、放出量が増加した期間について放出に寄与した原子炉を推定した。本推定結果から、福島県東部の高汚染地域は、2011年3月15日の2号機と3号機からの放出によるものであり、岩手県と宮城県の県境及び霞ヶ浦周辺での汚染は、3月20から21日の3号機及び2号機からの放出が原因と示唆された。

口頭

10年以上冷却した使用済燃料に対する$$^{106}$$Ru/$$^{144}$$Ce放射能比の測定と燃焼解析

佐藤 駿介*; 名内 泰志*; 早川 岳人*; 木村 康彦; 須山 賢也

no journal, , 

10年以上冷却した使用済燃料に対して、半減期の短いRu-106やCe-144の$$gamma$$線を測定することは困難であるが、ポリエチレンを透過する$$gamma$$線を測定することで検出効率を変化させ、両核種の測定を可能とした。燃焼度指標となる$$^{106}$$Ru/$$^{144}$$Ce放射能比の測定値は、履歴を考慮した燃焼計算結果と一致した。

口頭

燃焼度確証時に利用可能な$$^{106}$$Ru/$$^{144}$$Ce放射能比の測定と燃焼解析

佐藤 駿介*; 名内 泰志*; 早川 岳人*; 木村 康彦; 須山 賢也

no journal, , 

10年以上冷却した使用済燃料に対して、ポリエチレン透過$$gamma$$線を測定することにより$$^{106}$$Ruと$$^{144}$$Ceの相対放射能を定量した。また、燃焼度に対応する$$^{106}$$Ru/$$^{144}$$Ce放射能比が燃焼解析結果と測定の不確かさの範囲内で一致したため、燃焼度クレジット適用時の燃焼度確証に利用可能であることを確認した。

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